2001年，萨默斯任期结束，当时的媒体都认为雪莉会成为萨默斯的继任者。如若按照这个轨迹发展，雪莉的仕途前景一定是不可限量的，但她却做出了一个惊人的决定：弃政从商。雪莉决心在她完全不熟悉的领域，做一个全新的尝试。她说：“人要敢于拥抱变化。并且，唯一比变化更可怕的事情就是缺少变化。”就这样，雪莉从东海岸来到了南加州的硅谷。
为脸谱(Facebook)网找到另一条腿
雪莉在硅谷的第一份工作是谷歌公司负责线上销售业务的副总裁。她加入时，谷歌不过是一家创办仅三年、还没有实现稳定盈利的私人公司。雪莉凭借Google Ads的一系列项目，为谷歌带来源源不断的现金流，获得了巨大的利益。在雪莉的管理下，谷歌成长为科技界巨头，本可以稳坐交椅的雪莉，却对于这份已经没有挑战的工作产生了厌倦，逐渐萌生了退意。
就是在这时，扎克伯格对雪莉展开了“疯狂的追求”。连续六个星期里，扎克伯格每周拜访雪莉家一两次，常常聊到深夜。按照雪莉丈夫戴夫·戈德伯格的说法，两人的接触“好像约会”。扎克伯格前前后后与雪莉共谈了五十个小时。工夫不负有心人，2008年3月，雪莉加入了脸谱(Facebook)网。当时有人调侃说，“这个曾在世界银行和美国财政部工作过的38岁精英女性，要去帮一名23岁的神童当保姆了”。还有人说雪莉和扎克伯格的组合是“地狱一般的商业联姻”。显然，人们是在为雪莉的未来担忧，那时的脸谱(Facebook)网正陷入迷途。被誉为“全世界最受欢迎的社交网络”的脸谱(Facebook)网唯一也是最大的问题是：包括扎克伯格在内的脸谱(Facebook)网创始人不知道如何从中赚钱。公司的首席技术官兼脸谱(Facebook)网创始人之一的达斯汀·莫斯库维茨，更是将广告比作“收买灵魂的魔鬼”。
如何使这个网站成为一项真正的生意，是雪莉首先要解决的难题。她先后举行了八次高管会议，探讨了广告、电子商务和用户注册收费等各种实现盈利的可能性，鼓励与会者就如何增加网站收入展开辩论。最后，高管们达成共识，应该依靠在网站页面中谨慎植入广告赚钱。这一策略确有成效。2010年，脸谱(Facebook)网由两年前资金几乎“有出无进”的状态转变为年收入数亿美元。
2012年2月1日，脸谱(Facebook)网提交上市申请。此时雪莉加入脸谱(Facebook)网刚满三年，她交出了一份让所有人惊叹的答卷：脸谱(Facebook)网的用户数量从2008年的6000万，增加到2012年的8.5亿，增长14倍有余;广告收入持续增长，从2008年的全年不足3亿美元到2011年的38亿美元，接近13倍的增长。
